攻读博士学位期间发表的学术论文与研究成果

文章摘要:⁹⁹Mo是一种使用非常广泛的放射性医用同位素,全球每年利用⁹⁹Mo进行的核医学操作超3200万例。目前⁹⁹Mo主要通过研究堆辐照高富集度铀（HEU）靶生产。然而这种生产方式具有铀的利用少、三废多、不利于防核扩散、成本较高的特点。另外,全球很大一部分⁹⁹Mo生产堆建造时代久远,运行过程中经常出现非计划的停堆,即将老化和退役,因此会导致今后一段时间内,全球面临⁹⁹Mo供给严重短缺的问题。为了克服靶生产⁹⁹Mo的上述缺点,当前有研究提出了采用熔盐堆生产⁹⁹Mo的新方法。熔盐堆中产生的⁹⁹Mo难溶于熔盐,会随着夹带气体自发地进入尾气中,因而利用熔盐堆生产⁹⁹Mo具有流程简化、生产周期短、生产效率高、防核扩散性、铀的利用率高、三废少等特点,对尾气中的⁹⁹Mo进行提取利用将会产生额外的巨大经济价值。为了发展该技术,本文以400MWt小型模块化钍基熔盐堆（sm-TMSR）为基准参考,对⁹⁹Mo在熔盐堆中的裂变产生和迁移进行了研究,分堆内产生和迁移、气路管道壁面沉积损失、尾气系统中提取三块内容,如下:（1）堆内⁹⁹Mo产生和迁移主要研究⁹⁹Mo在堆内不同工况下的产量及在堆内的迁移沉积规律。首先利用基于熔盐堆燃料管理程序MOBAT,计算了sm-TMSR ²³³U、²³⁵U和²³⁹Pu的裂变百分比随燃耗时间的变化,从而得到了⁹⁹Mo产生率随燃耗时间的变化。计算表明,当等效满功率天数（EEPD）约为600天时,²³⁵U裂变率最低,相应⁹⁹Mo的产生率最小,为1.13×10^-3（6-day TBq/MW/s）。其次,利用基于贵金属产生和消失的平衡方程以及MSRE的实验数据,计算了⁹⁹Mo从主回路迁移到尾气系统的概率。迁移概率与堆内熔盐中气泡体积分数有较大关系:当气泡体积分数为0.02%,迁移概率的平衡值为18.4%;当气泡体积分数为0.6%时,平衡值为36.6%。此外,本文同时计算了除⁹⁹Mo以外的主要贵金属核素产生率和这些核素从主回路迁移到尾气系统的概率。综合分析表明当生产相同量的⁹⁹Mo,采用钍基熔盐堆生产需要处理的裂变产物的量约为常规铀靶裂变法的9.71%。（2）⁹⁹Mo在气路管道壁面沉积损失本文利用计算流体力学软件Fluent16.1对⁹⁹Mo在尾气管道壁面上的沉积损失进行了计算和分析。计算时,气相湍流模型采用两方程的Realizable k-?模型;近壁区域采用增强壁面函数;⁹⁹Mo颗粒采用DPM模型,考虑其受到的拖曳力、热泳力、重力和布朗力。计算结果表明,颗粒的沉积率与气相进口速度、管壁环境温度、颗粒粒径分布、管道几何尺寸密切相关。考虑工况和计算模型的变化,本论文计算的沉积率的范围为15%到37%之间。为了减小⁹⁹Mo在气路管道内的沉积损失,提高其提取效率,在考虑尾气管道设计时,应尽量增大管道的直径,减小其长度;在尾气管道运行时,应选择合适的气体入口速度和降低管道壁的环境温度与气体入口温度的温差。（3）尾气系统中提取为了把⁹⁹Mo从尾气系统中在线的提取出来,通过借鉴目前工业上常用的喷淋法和静电吸附法去除空气或气体中含有的固体颗粒,并考虑尾气的高温、高放射性的特点,给出了喷淋法和静电吸附法在线提取装置结构、材料和提取所需的溶液。这两个装置都具有如下特点:能够保持尾气系统的密封性,防止放射性气体的外泄;能够对尾气进行冷却,便于尾气的后续处理;提取过程中,减少了尾气的成分,且不增加新的成分,也便于尾气的后续处理;能够利用目前常规的⁹⁹Mo分离、纯化工艺对提取之后含有⁹⁹Mo的溶液进行再加工。考虑固(⁹⁹Mo颗粒)-气（氦气）-液（NaOH溶液）的三相流动,采用VOF+DPM模型对喷淋塔内的三相流场进行了模拟。首先通过网格无关系性验证,确定了模型的计算网格;其次计算和分析了不同工况对尾气液面密封性的影响,当初始液位过高时,会影响尾气的液面密封性,而尾气入口速度对尾气的液面密封性无影响;最后计算了不同工况,某一时刻（t=10s）⁹⁹Mo颗粒各个状态的占比,从而近似得到⁹⁹Mo的提取效率。在所有计算的工况中,当入口速度为1（m/s）,初始液位高度为0.6m,颗粒粒径分布为级配1时,提取效率最小,最小值为65.17%;当入口速度为10（m/s）,初始液位高度为0.5m,颗粒粒径分布为级配3时,提取效率最大,最大值为92.25%。通过对全文总结,得到从钍基熔盐堆sm-TMSR提取

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